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中科院地球化學研究所研究員陳玖斌等在建立高效濃縮提純淡水汞方法的基礎(chǔ)上，對加拿大中緯度2010年全年大氣降水汞同位素進行了系統(tǒng)研究，不但檢測到與以往實驗推測結(jié)果完全相反的正的奇數(shù)汞同位素非質(zhì)量分餾，還首次發(fā)現(xiàn)了異常的呈明顯季節(jié)性變化的偶數(shù)汞同位素非質(zhì)量分餾（△200Hg），且△200Hg最大值達到1.20‰。相關(guān)成果日前發(fā)表在國際期刊《地球化學與宇宙化學學報》上。
大氣降水是大氣汞進入地表生態(tài)系統(tǒng)的主要途徑。因此，系統(tǒng)研究降水中的汞，對確定大氣汞的污染來源、深入了解汞沉降后的表層環(huán)境效應(yīng)和全球汞生物化學循環(huán)至關(guān)重要。但目前關(guān)于大氣汞循環(huán)方面的認知仍存在很多空白和不確定性。
汞同位素為研究大氣汞的生物地球化學循環(huán)提供了新的手段。汞有七個穩(wěn)定同位素，初步研究表明，自然界中不但存在著明顯的汞同位素的質(zhì)量分餾，還存在汞同位素的非質(zhì)量分餾，并且主要是奇數(shù)同位素非質(zhì)量分餾。這是迄今為止唯一在自然環(huán)境中檢測出同位素非質(zhì)量分餾的重金屬元素。
對比汞同位素質(zhì)量分餾效應(yīng)，非質(zhì)量分餾能提供更加可靠、直接的示蹤源和過程的同位素信息，有著廣闊的應(yīng)用前景。然而，由于大氣和降水中汞含量很低，采集足夠用于汞同位素分析的樣品是一項艱巨的挑戰(zhàn)。
陳玖斌等研究發(fā)現(xiàn)，正的奇數(shù)汞同位素非質(zhì)量分餾可能源自大氣雨滴中汞的光致還原作用，核磁（自旋）效應(yīng)可能是其產(chǎn)生的最終機理。在詳細研究大氣運移軌跡和樣品化學組成等數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上，研究人員提出大氣降水△200Hg異�？赡苁紫犬a(chǎn)生于平流層底部顆粒物表面上發(fā)生的單質(zhì)汞的光致氧化過程，然后伴隨平流層向?qū)α鲗拥娜肭窒蛳逻w移，并最終在中緯度被雨滴等捕獲而導致大氣降水中偶數(shù)汞同位素非質(zhì)量分餾。
偶數(shù)汞同位素非質(zhì)量分餾的發(fā)現(xiàn)具有重要的科學意義，這使汞有可能成為唯一具有“三維”同位素體系的重金屬元素。而汞同位素組成的研究和應(yīng)用將有可能為進一步認識汞環(huán)境過程、生物累積、大尺度遷移以及全球性的生物地球化學循環(huán)提供更加豐富的信息。同時，△200Hg與溫度的負相關(guān)關(guān)系還表明，偶數(shù)汞同位素非質(zhì)量分餾還可能為研究氣候變化提供強有力的證據(jù)。
